در سال ۱۳۴۲ همزمان با اوجگیری مبارزات ضد استبدادی امام خمینی (ره)، سید اسدالله لاجوردی با توصیه بزرگانی همچون آیتالله بهشتی و آیتالله مطهری، به کمک سایر همرزمان و همفکرانش، هیئت موتلفه اسلامی را بنیان مینهد تا در راستای اندیشههای سیاسی و مبارزاتی امام خمینی (ره) به فعالیت علیه خفقان و استبداد و فساد رژیم طاغوتی شاه بپردازد.
پس از ترور انقلابی «حسنعلی منصور» عامل تصویب طرح ننگین کاپیتولاسیون، ساواک دستگیریهای گستردهای را آغاز کرد که سید اسدالله لاجوردی نیز در زمره دستگیرشدگان بود.